산화 그래핀 및 박리 그래핀 기반의 생분해성 폴리프로필렌 카보네이트 나노 복합 필름

[카리]

최근 들어 크게 증가하고 있는 지구 온난화에 따른 피해 및 플라스틱 쓰레기의 처리와 같은 여러 가지 환경적 문제를 해결하기 위한 노력 중 하나로 재생 가능한 자원을 이용한 환경 친화적인 생분해성 플라스틱들이 많이 개발되고 산업화되어지고 있다. 특히 폴리프로필렌 카보네이트 (Poly(propylene carbonate), PPC)는 온실가스의 주범으로 알려져 있는 이산화탄소 (Carbon dioxide, CO2)와 프로필렌 옥사이드 (Propylene Oxide, PO)를 원료로 하여 촉매 조건 하에서 합성되며, 미생물에 의해 생분해될 수 있으며 가공성 및 투명성이 우수하고 가스 차단 특성이 뛰어난 장점 때문에 많은 적용 분야를 가질 것으로 기대되고 있다. 그러나 PPC는 석유화학으로부터 제조된 비분해성 플라스틱에 비해서 열적인 성질 및 기계적 물성이 열악해 산업적 용도로의 적용이 어렵다는 점이 단점으로 지적되고 있다. 따라서 본 연구에서는 이러한 PPC의 부족한 물성을 보완하기 위해 우수한 기계적인 물성과 열적 특성을 가지는 그래핀을 나노 필러로서 사용해 PPC/그래핀 나노복합체를 제조하고자 하였다. modified Hummers 공법을 이용하여 그래파이트로부터 산화 그래핀 (Graphene Oxide Nanosheets, GONs)을 제조하였고, 마이크로파를 조사한 뒤 초음파 공정을 통해 박리 그래핀 (Microwave Exfoliated Graphene Nanosheets, MEGNs)을 각각 제조하여 각기 다른 표면 특성을 가지는 그래핀을 준비하였다. 각각의 그래핀을 PPC 매트릭스에 0.3, 0.6, 1.0 wt% 함량으로 첨가하여 용액 혼합법을 통해 나노 복합 용액을 제조하였으며, 유리판 위에 적하시켜 케스팅한 뒤 대류건조를 통해 40㎛ 두께의 나노 복합 필름을 제조하여 그래핀의 표면특성 및 함량의 변화에 따른 나노 복합 필름의 물성을 비교하였다. 또한 GONs의 경우 1.0 wt%의 함량에서 용액 공정에서 고분자와의 혼합 시간을 변화시켜 박리 정도에 따른 나노 복합 필름의 물성의 변화를 비교하였다. GONs와 MEGNs 모두 그래파이트로부터 박리되어 PPC/그래핀 나노 복합 용액에서 장기간 안정적인 분산 상태를 보였으며, 0.3 wt% 함량에서는 80%의 투명성을 유지하였지만, 그래핀 함량이 증가할수록 나노 복합 필름의 투명성은 감소하는 경향을 보였다. XRD 결과를 통해 그래핀이 PPC 매트릭스 내에 박리되었음을 확인하였고, SEM을 통해 그래핀이 고분자 매트릭스 내에 잘 분산되어 있음을 관찰하였다. 그래핀의 함량이 0.6 wt% 첨가되었을 때 PPC/MEGNs 나노복합체의 인장강도와 인장 탄성율이 각각 165%, 254%로 GONs와 동등한 수준으로 향상되었다. 유리전이온도는 그래핀이 첨가된 경우 순수한 PPC에 비해 향상된 결과를 나타내고 있으며, MEGNs이 GONs 보다 향상 정도가 높았다. 나노 복합 필름의 산소 차단 특성은 GONs가 1.0 wt% 첨가된 경우 순수한 PPC에 비해 76% 향상되었으며, MEGNs의 경우 8.7% 향상되었다. 고분자 용액과 GONs의 혼합 시간의 변화에 따른 PPC/GONs 나노 복합 필름의 삽입 및 박리 정도를 XRD를 통해서 관찰하였을 때 혼합 시간이 증가함에 따라 그래핀 판상체의 박리 정도가 증가함을 확인하였다. 48시간 혼합 하였을 때 PPC/GONs 나노 복합 필름의 인장강도 및 인장 탄성율이 각각 300%, 576% 향상되었으며, 산소투과도는 79% 향상되었음을 확인하였다. 이러한 결과로부터 고분자 사슬과 그래핀 판상체와의 혼합 시간이 나노복합체의 구조 및 물성의 향상에 중요한 조건인 것을 알 수 있었다.

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