전자기기의 소형화, 통합화, 고에너지 밀도화가 지속됨에 따라 기기의 성능과 수명을 보장하기 위한 효율적인 열 관리가 필수적이다. 특히, 전기차와 같은 고에너지 응용 분야에서는 작동 중 발생하는 열의 효과적인 방출이 매우 중요하다. 열계면재료(TIMs)는 열 발생 모듈과 히트 싱크 간의 열 전달을 담당하며, 장치 성능 유지를 위한 핵심적인 역할을 한다. 그중 에폭시 기반 복합재는 TIM으로 널리 활용되고 있으나, 에폭시 수지가 본질적으로 낮은 열전도도(TC, <0.5 W/m·K)를 가져 고성능 환경에서의 적용이 제한적이다.
이와 같은 한계를 해결하기 위해 비용 효율성, 성능, 소재 호환성을 균형 있게 제공하는 세라믹 필러가 요구된다. 마그네슘 산화물(MgO)은 높은 열전도도(~60 W/m·K), 우수한 전기 절연성, 높은 기계적 안정성을 바탕으로 주목받는 소재이다. 그러나 MgO는 높은 수분 반응성으로 인해 공기 중 수분만으로도 수화가 발생하며, 이에 따라 열전도도가 감소하는 문제가 있다.
본 연구에서는 MgO의 내수화성을 개선하기 위해 열처리 및 폴리프로필렌 카보네이트(PC)로 표면 개질을 수행하였다. 개질된 MgO는 고밀도 패키징 공정을 통해 고열전도성 에폭시 복합재 제조에 활용되었다.
먼저, MgO 분말에 고온 열처리를 수행하여 결정입도, 비표면적, 화학적 구성, 코팅층 특성을 분석하였다. 1400℃에서 3시간 열처리한 결과, 결정입도는 약 20배 증가하고, 표면적은 약 70% 감소하였다. 이후 PC로 표면 개질한 결과, 3.3 wt% 및 365 nm 두께의 코팅층이 형성되었으며, C=O 결합이 확인되어 PC에 의한 코팅층 형성이 입증되었다. 다음으로, 개질된 MgO 분말의 내수화성을 평가하기 위해 85℃ 및 상대습도 85% 조건에서 120시간 방치 후 화학적 구성 및 열전도도를 분석하였다. 개질된 MgO는 비개질 MgO에 비해 내수화성이 향상되었음을 입자 표면 이미지 및 Mg-OH 피크를 통해 확인하였다. 수화로 인해 MgO가 수산화마그네슘(Mg(OH)2)으로 전환되면서 열전도도가 감소하는 현상을 통해, 개질된 MgO의 내수화성이 수화로 인한 열전도도 감소를 27.7% 방지함을 증명하였다. 마지막으로, 개질된 MgO를 포함한 에폭시 복합재를 기존 Hot-pressing 기법을 보완한 epoxy-infiltration 기법으로 제조한 결과, 복합재의 열전도도가 675% 향상되어 9.22 W/m·K에 도달하였다.
추가적으로, MgO 필러 표면에 형성된 PC 코팅층을 강화하기 위해 산화물 개질의 본질적인 원리인 표면 반응기를 활용하였다. MgO 표면의 하이드록실기를 활성화하기 위해 수화 공정을 도입하였으며, 72시간의 활성화 과정에서 가장 두꺼운 PC 코팅층이 형성되어 수화 전 대비 30% 두께가 증가한 것으로 나타났다. 이러한 강화된 코팅층은 열전도도(TC)와 내수화성을 모두 크게 개선하였다. 또한 필러 간의 공극 결함을 해결하기 위해 하이브리드 전략을 추가적으로 도입하였다. 특히, 높은 열전도도를 가지는 2차원 팽창성 흑연(EG)를 복합재에 혼합하여 공극을 최소화하고 효율적인 열 전달 경로를 구축하였다. 이러한 필러 하이브리드 방식을 통해 복합재의 전체 열전도도를 11% 증가시키는 결과를 얻었다.
이러한 열전도성 에폭시 매트릭스 복합재는 전자기기 모듈과 냉각 시스템 간의 TIM, 반도체 또는 집적 회로 패키징 공정에 사용되는 고성능 소재로서 중요한 응용 가능성을 제시한다.