세계선교에눈을뜨게된캐리는세계선교에 무감각한 교회를 일깨우며 “오직성령이너희에게임하시면너희가성령을받고예루살렘과온유대와사마리아와땅끝까지이르러나의증인이되리라” 하시는예수님의유언적명령이곧우리자신에게주시는말씀인것을 믿고세계선교에대한원대한 비전과성령의불은타오르게 되었다.해외선교는 교회가 맡아야 할 가장 중요한 사역이라는 확신을 갖게 되었다.
1792년봄그는 '이교도개종에대한크리스천의의무에관한연구'라는책을통해세계선교는그리스도인이반드시해야 할의무와 필요성을역설하였다.당시이 책은루터의 95조항과함께베스트셀러가되어,뜨거운 세계선교열풍을전유럽으로확산되게하는아주 중요한 역할을했다.
그 후캐리는침례교회연합회모임에서이사야서 54:2,3 '네장막터를넓히라. 이는네가좌우로퍼지며네자손은열방을얻으며황폐한성읍들로사람살 곳이되게할것임니라' 말씀을여러 목회자들에게하나님의 원대한 비젼을심어 주었다.
그는늘다음과같이말했다. '하나님으로부터위대한일을기대하라, 하나님을위해위대한일을 시도하라''Expect great things from God, attempt great things for God !!!'그 다음날 감동과 도전을 받은 목사들이 새로운 선교회를 만들기로 합의하였는데 이것이 유명한 침례교 선교회(Baptist Missionary Society)였다.
1793년캐리가 32세되던해,인도선교사로가고자결단하자, 그의 가족들의 완강한 반대와 그리고, 그의 목회지인 하비레인교회의성도들도 캐리와같은훌륭한목회자를잃는다는생각으로완강히 반대했으나, 곧그것이하나님의뜻임을깨닫고적극적으로 기도로 지원하게되었다.
우여곡절끝에 그는사랑하는가족모두와처제, 그리고토마스라는선교동역자와함께인도로향하는배에올랐다. 침례교 선교위원회가 파송한 최초의 인도 선교사가 되어인도땅에도착했을때, 인도는선교할분위기가전혀아니었다.혹시 선교사역 때문에 상업적 이익에 손해를 볼까 두려워하여 선교사역에 대한 심한 적대감을 갖고 있는 동인도 회사가 실권을 가지고 있었다.
1794년 캐리는 무드나배티 지방의 인디고 공장에서 감독으로취업의길을열어 주어서 이전까지의 연봉의 5배를 받게 되어 자비량 선교를 하고 번역을 위해 돈을 저축할 수 있었다.그리하여 그는 본국의선교회를의지하지않고 자립하고자하여 자비량선교의본을보였다.
세람포에서의 선교사역의 성공은 그의 덕 있는 인격이 첫째로 작용한 결과였다.물질적인 희생을 감수하고 모든 것들을 희생하는 그의 태도와 사람들을 따뜻하게 감싸 주는 넉넉한 인격이 선교사역을 넓혀 가는데 많은 영향을 미쳤다.
캐리는성경번역과더불어말씀을전파하고또여러학교를세웠다.그렇게벵갈에서 7년간땀 흘렸지만단한 명의인도인개종자가없었다. 그러나 회개와변화의역사가줄기차게일어나그 후18년간600명이세례를받는 놀라운 역사가 일어났다.큰 업적중의 하나는 영적 지도자들과 복음 전파자들을 양성하기 위해 세람포 대학(Serampore College)을 세운 것이었다.
1800년 공장을 정리하고 덴마크의 영지인 세람포르로 옮긴 캐리는 공동생활이 선교에 여러가지로효과적이라고확신하고 여러 가족을 한 공동체로 묶어 공동사역을 시작하였다. 캐리와워드와마쉬만 그리고 케리는 세람포르의삼총사라불리웠는데, 23년간팀을이루어서로간의긴밀한사랑의교제로힘을얻으며믿음의역사를이루었다.
대형화재로인해수년간작업한 것이 소실되었으나, 삼총사는팀웍을새로이갖추고다시도전하여믿음으로낙망치않고도전하여 결국수많은중국어,버마어,말레이어등 44개의언어로성경을번역출판했다.그는 산스크리트어, 힌두어도 열심히 공부하고, 성경을 벵갈어로 번역하는 작업도 계속했다. 캐리는 산스크리트어로 된 인도 종교경전들을 조사하여 어린아이를 희생제물로 바치는 것과 과부들을 부당하게 죽이는 사티제도도 폐지시켜 나쁜 관습을 폐지하고 좋은 전통을 계승시켰다. 캐리는끊임없이하나님으로부터위대한일을기대하고위대한일을시도함으로인도선교의기초를쌓았다.
하나님께서위대한일을이루시리라는 그의 거대한 믿음과 선교의 뜨거운 열정은 18세기에서 19세기에걸쳐세계선교의불을당기었다. 인도에서 그가 썩은 밀알이 된 헌신된 삶을 통해 근대 선교 역사가시작되었고19세기선교황금시대의 문을 활짝열었다.
그의 모토는 다음과 같다.
"하나님으로부터 위대한 일들을 기대하라. .하나님을 위해 위대한 일들을 성취하라"
(Expect great things form God, attempt great things for God)
캐리는 자신의 뜻에 따라 다음과 같은 말을 자신의 묘비에 새겨줄 것을 부탁했다. "윌리엄 캐리, 1761년 8월 17일 생, 여기 잠들다. 가엾고, 불쌍하고, 무력한 벌레 같은 인간, 당신의 친절한 팔에 안기나이다." 그는 임종의 자리에서 한 친구에게 이렇게 말했다. "내가 죽었을 때, 캐리 박사에 대해서는 아무 말도 하지를 말게. 캐리박사의 구주에 대해서 이야기하게