폴리이미드 공중합체의 제조 및 리튬 이온 이차 전지 바인더로의 적용

[카리]

전자기기의 전원 소자로써 리튬 이온 이차 전지의 적용 범위는 소형 기기에서부터 전기자동차, 에너지 저장 장치와 같이 고용량 에너지를 필요로 하는 중대형 기기로 확대되고 있다. 확대되고 있는 적용 범위에 발맞추어 고에너지 밀도 리튬 이온 이차 전지 개발을 위하여 Cell, Pack, Module 기반의 연구들이 수행되고 있다. 그중에서도 전극 기반의 연구들이 중점적으로 진행되고 있다. 전지의 싸이클 횟수가 증가할수록 전극의 전이 금속 이온이 전해질로 용출되거나 전극 표면에 고체 전해질 계면(SEI)이 형성되면서 전지 성능이 저하되는 문제점을 개선하기 위하여 많은 연구들이 수행되었다. 그중 활물질 표면을 코팅하는 방법은 전극 물질의 사이클링 안정성, 열 안정성을 개선하는데 매우 효과적이었다.
본 연구에서는 polyimide 공중합체의 제조 및 리튬 이온 이차 전지 양극 binder로의 적용을 연구하였다. 조성비가 다른 폴리이미드-양극활물질 (NCM811) 슬러리를 이용하여 coin cell을 제작하였으며, 제작된 cell의 충·방전 시험을 통하여 전지 성능을 비교하였다. Fluorine과 카르복시기 그룹을 함유한 PI-FTD가 가장 우수한 성능을 나타내었다. PI-FTD의 경우 TEM 및, FT-IR 분석을 통하여 카르복시기 그룹이 양극활물질의 금속과 결합을 형성하고, 표면을 코팅하여 양극활물질을 보호함을 확인하였다. PVDF를 binder로 사용하였을 때보다 전지 성능이 향상됨을 확인하였으며, DSC 측정을 통하여 PI-FTD의 고 내열성을 확인하였다. 위 결과에 더불어 접착성능이 우수한 폴리(이미드실록산) 공중합체(이하 PIS)를 제조하여 binder로의 적용을 시도하였다. PIS는 PI-FTD와 폴리실록산 양쪽 말단에 아미노 그룹이 도입된 bis(3-aminopropyl) terminatedPoly(dimethylsiloxane) (PDMS)의 축합반응으로 제조하였다. 질소 분위기 하에서 100 ℃ 1시간, 200 ℃ 1시간, 300 ℃ 1시간으로 열처리를 하여 제조하였고 DSC, TGA를 통하여 고 내열성을 확인하였다. 제조된 PIS의 분광학적 특성을 IR로 확인하였으며, 이미드의 카르보닐 스트레칭과 폴리실록산의 Si-C, Si-O 스트레칭을 확인하였다. 또한 양극활물질과의 접착성능을 확인하기 위하여 SAICAS 분석을 통하여 박리강도를 측정하였고, PVDF와 유사한 강도를 가짐을 확인하였다. binder로의 적용을 확인하기 위하여 PIS-NCM811 슬러리를 사용, coin cell을 제작하였다. 제작된 cell의 충·방전 시험을 하였고 PVDF 대비 향상된 전지 성능을 확인하였다.
본 연구로 Fluorine과 Carboxylic acid 그룹을 함유한 폴리이미드와 PIS 공중합체 특성에 대한 정보를 얻을 수 있었다. 제조된 공중합체를 리튬 이온 이차 전지 양극 바인더로 적용 시 전이금속 용출 및 전극 분해를 억제시킬 수 있었다. 또한, PIS 공중합체 기반 전극의 결착특성을 확인하였다. 위 결과를 토대로 고에너지 밀도를 갖는 리튬 이온 이차 전지 제조에 적용 가능함을 확인하였다.

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