원자로 압력용기용 저합금강 SA508의 제조 및 특성에 대하여

[에스엠웰텍]

아레의 자료는 한국원자력연구원의 자료이니 참고 바랍니다

원자로 압력용기용 저합금강 SA 508의 제조 및 특성에 대하여

저합금강 SA508의 제조 및 특성

원자로 압력용기용 저합금강은 압연강(steel plates)과 단조강(steel forgings)으로 나누어져 개발되어 왔다. 압연재료의 경우, 초기 C-Mn계 A212B 강으로 시작하여 A533으로 발전하였으며, 단조재 역시 이와 비슷한 과정으로 개발되어 A508 로 발전하였다. 현재 대부분의 상용원전 원자로압력용기 및 증기발생기, 가압기 용기(동체, shell) 등에는 Mn- Mo-Ni계 A508 Gr.3 강이 사용되고 있다. 최근에는 용해공정 및 용접기술의 발전과 Ni의 중성자 조사취화 저항성 확보 등으로 인해 Cr과 Ni이 대폭 첨가된 A508 Gr.4N 강종이 개발되었다. 표 2에 지금까지 개발, 사용되어 온 원자로 압력용기용 저 합금강들의 조성을 나타내었다. 여기 서 재료규격은, 전술한 바와 같이, ASTM규격의 A508 등을 ASME code 에서 채택하면서 S자를 추가로 붙여 SA508로 명명한 것이다. 참고로 ASME SA508 재료규격의 명칭은 압력용기용 퀜칭·템퍼링한 진공처리 탄소강 및 합금강 단조품(Quenched and Tempered Vacuum - Treated Carbon and Alloy Steel Forgings for Pressure Vessel)이다. 우리나라 PWR의 원자로용기 재질은 고리 1호기의 경우 SA508-Gr.2 단조재이며, 고리 2, 3, 4호기 및 영광 1, 2호기가 SA533 B1 판재이고, 나머지 울진 1호기 이후에 건설된 가압경수로의 원자로 용기는 모두 SA508-Gr. 3 Cl.1 단조재이다.

3.1. 원자로 압력용기 강의 제조

발전소용 대형 주단조 또는 주조단조(casting and forging) 소재는 발전소 운전의 신뢰성과 안전성 확보를 최우선으로 고려하기 때문에 내부결함이 없어야 할 뿐만 아니라 전 단면에서 품질의 균질성이 요구된 다. 제품의 특성에 따라 다소간의 차이는 있으나 유해한 불순원소의 함량을 정련에 의하여 극저 수준으로 제거하고, 정련에 의하여 제거되지 않는 원소들은 고철, 합금철 등 원자재의 엄격한 선별에 의해 원천적으로 유입이 되지 않도록 억제한다. 예를 들어 원자로압력용기 소재는 운전 중의 중성자조사에 의한 취화현상을 억제하기 위하여 Cu 함유량을 0.06% 이하, 혹은 60년 설계수명을 요구하는 경우는 0.03% 이하로 규제하고 있다. Cu는 정련에 의하여 제거가 불가능하므로 사용되는 고철 등 원자재를 특별 관리한다.

발전용 단조소재의 제조공정은 염기성 전기로에서 산화정련하여 인(P)과 기타 산화에 의하여 제거할 수 있는 불순물원소를 제거하고, 2 차 래들(ladle) 정련로에서 환원정련에 의하여 황(S)을 제거한다.

표 2. 원자로 압력용기 강의 종류 및 화학성분

기계적 성질을 해치는 비금속개재물을 최소화하도록 자기장과 Ar 가스로 용강을 교반하고, 유해한 수소, 질소, 산소 가스를 제거하기 위하 여 진공상태에서 탈가스 처리한다. 탈산방법도 1960년대 초의 Si-Mn-Al 탈산으로부터 1970년대에는 진공탄소탈산법(vacuum carbon deoxidation, VCD) 으로 발달되었다. VCD법으로 제조된 강은 우수한 청정도와 낮은 편석비에 따라 제품의 기계적 성질 균일성이 우수한 반면, VCD 정련 중에 내적 산화물이 형성되는 문제점이 있었다. 따라서 이러한 내적 산화물의 형성을 피하기 위해 Al 을 첨가하지 않는 것이 관례이 었으나, 결정립 미세화를 위해서 Si 탈산 후에 Al 을 첨가하는 VCD+Si+Al 또는 VCD+Al 등의 제강법이 사용되고 있다.

특히 발전용 단조소재는 대형화되므로 요구되는 단조품을 제조하 는데 필요한 건전한대형 잉곳(ingot) 제조기술과 잉곳의 내부에 결함을 최소화하고, 그림 2에 나타낸 대형 잉곳의 단면 형상 및 피할 수 없는 주조결함을 단조에 의하여 압착 소멸시킬 수 있는 단조기술과 설비가 요구된다.

그림 2. 대형 잉곳(ingot)에서의 전형적인 주조결함 및 편석

단조과정에서 1차 cogging 단조 후에 유해한 부위를 절단하여 제거하고 piercing에 의한 중심공을 단조에 의하여 제거하며, 단조용 원형 봉(round bar)을 중심공에 삽입하여 맨드렐(mandrel) 단조하여 소정의 길이로 연신시킨다. 연신된 단조품의 아래 부위에 응력을 받지 않도록 자유스러운 상태로 단조하여 소정의 두께 및 직경이 얻어질 때 까지 단조하여 원통의 동체(shell)를 제조한다. 이 제품 또한 결정립이 균질화 및 미세화 되도록 하고, 잔류응력을 제거하기 위하여 노르말라이징(normalizing) 열처리한 후 황삭 가공하며 치수와 내부의 결함을 초음파탐상으로 조사한다. 이후 규정된 기계적 성질을 얻기 위 한 퀜칭, 템퍼링 열처리를 실시한다. 가공한 소재는 내부결함과 표면결함을 검사하기 위하여 초음파탐상검사(ultrasonic testing, UT) 및 자분탐 상검사(magnetic particle testing, MT)를 실시한다. 소재의 기계적 성질 을 확인하기 위한 시험편은 재료규격 요건에 따라 수행하는 데 압력용기는 용접에 의하여 제작하므로 시험편을 채취하여 용접과정에 처리하는 용접후열처리(PWHT) 조건을 고려한 모의(simulated) PWHT조건으로 템퍼링 처리한 후에 기계적 성질을 확인한다.

원자로 압력용기용 강은 대형 구조물의 질량효과로 인해 수냉을 하 더라도 구조물 내부의 냉각속도는 느리기 때문에, 냉각속도가 분당 약 20℃ 정도로 보고되고 있는 1/4 t지점에서는 베이나이트 또는 베이나이트/마르텐사이트 복합조직이 형성되고, 냉각속도가 분당 약 5~10℃ 정 도인 중심부에서는 경화능이 부족할 경우 냉각 중 초정 페라이트가 형성되어 강도의 부족을 가져올 수도 있다. 대부분의 압력용기용 강의 템 퍼링 조건은 최저 600~650℃에서, 최대 두께부의 인치당 최소 0.5시간 이상 열처리 하도록 규정되어 있다.

그림 3은 SA 508 Gr.3 원자로 압력용기 단조강의 제조과정 및 열처 리이력을 보여준다. 제강, 단조, 열처리 및 기계가공 과정에 대한 대표적 사진을 볼 수 있다. 표 3에는 발전용 소재의 품질을 확보하는 데 필요한 용해, 정련에서부터 단조, 열처리까지의 제조공정 각 단계별로 요구되는 주요 핵심기술을 정리하여 나타내었다. 각 공정에서의 핵심기술이 총 망라되어야 우수한 품질의 단조재를 생산할 수 있음을 확인 할 수 있다. 이상의 단조공정은 원자로 압력용기뿐만 아니라 각종 내압기기 동체(shell), 덮개, 헤드, 플랜지, 주 배관은 물론 터빈로터 등 제작 시에 도 동일하게 적용된다.

그림 3. 원자로 압력용기 제조과정 및 열처리 이력

표 3. 원자력용 고품질 단조강 제조공정 각 단계에서의 핵심기술

3.2. A508 규격의 주요 내용

ASTM의 A508(ASME SA 508) 규격은 A508 단조재를 사용하기 위 해 요구되는 특성 요구치를 명시한 것이다. 이 규격은 1964년 처음 승인 되어, 2005년에 마지막으로 개정되었다. 이 규격에서는 크게 조성 범위, 열처리 조건, 기계적 물성의 3가지에 관한 요구조건을 제시하고 있다. 원래 A508 강재의 명칭은 각 강재를 Class로 구분하고 동일한 Class내 의 다른 강재를 알파벳 A, B 등을 이용하여 구분하였으나, 현재 Class를 Grade로, 알파벳 대신 Class로 바꾸어 구분하고 있다.

3.2.1 A508 강재의 조성

표 4에 A508 강재에 요구되는 화학적 조성범위를 나타내었다. A508에서 요구되는 화학적 조성은 모두 ASTM A477 규정에 의거하여 분석하도록 명시되어 있고, 이렇게 분석된 조성 범위가 표 4에 나타난 범위 안에 들어야 한다. 여기서 화학적 조성에 대한 분석은 크게 용탕분석(heat analysis)와 제품분석(Product analysis)로 구분되어 명시하고 있는데, A788을 기준으로 'Heat analysis'를 수행하여 나온 분석 결과에서 는 몇 가지 예외(S7, S8, S9, S11)를 제외하고는 모두 요구하는 조성 범위에 들어야하고, 'Product analysis'를 수행하여 나온 결과에서 Mn, Ni, Cr, Mo, V 원소들의 허용 가능한 조성 범위는 A788 규정의 "Permissible Variations in Product Analysis for Killed Steel"에서 제공된 표에서 제공된 조성 범위를 따라야 한다.

표 4. SA 508 단조강의 등급별 화학조성

 

3.2.2 A508 강재의 열처리 조건 및 기계적 물성

단조 후 재열처리 이전에, 단조재는 오스테나이트가 완전히 변태하기에 충분하도록 냉각되어야 한다. 준비 열처리는 가공성과 이후 열처리 효과를 향상시키기 위해 적용될 수 있다. 단조재들은 오스테나이트가 안정한 온도로 가열된 이후 적절한 냉매의 분사 또는 침수에 의해 냉각되어야 한다. Gr.4N 강재의 class 1, 3의 오스테나이트화(austenitizing) 온도 범위는 1540℉[840℃]~1640℉[895 ℃] 이다. 퀜칭 이후에는 임계온도(subcritical temperature) 이하에서 템퍼링 되어야 하고, 템퍼링 시간은 단면 두께의 inch 당 최소 30분간 유지해야 한다. ASTM 규정에서는 Gr.2, 3의 예외 규정(S13) 을 제외하고 는, 모든 강재의 최소 템퍼링 온도를 명시하고 있다. 이러한 각 강재에 대한 최소 템퍼링 온도 요구치를 표 5에 표시하였다.

또한 ASTM A508에서는 각 강재들을 사용하기 위해 요구되는 기계적 물성을 강도와 인성 두 가지 측면에서 규정하고 있다. 강도에 있어서는 최소 인장강도 및 항복강도를 제한하고 있고, 인성에 있어서는 특정 온도에서의 흡수 에너지를 제한하고 있다.

표 5. SA 508 단조강의 등급별 최소 템퍼링온도

 

3.2.3 A508 소재의 용접 관련 규격

ASME Code, Section IX에는 용접(welding)과 브레이징(brazing)에 관련된 규격들을 제시하고 있 다. Section IX은 두 가지 파트(QW, QB)로 구성되어 있으며, 이중 용접 관련 파트인 QW(requirements for welding)에 SA508 소재의 용접과 관련된 내용이 포함되어 있다. ASME에서는 용접공정 시 필요한 요구공정 인증의 수를 줄이기 위한 목적으로 번호를 할당하였다. 그리고 이 규정에서는 용접재의 종류를 P-Number 라는 번호로 구분하고 있다. 이중 철강소재는 P-Number 1-11번의 범위에 속하게 된다. 그리고 각 소재의 용접에 사용하는 접합재는 이러한 P-Number가 동일한 소재 또는 규정에서 지시하는 번호 범위에 해당하는 소재들을 사용하여 용접을 수행하도록 요구하고 있다. ASME Section IX. Table QW/QB-422에는 각 소재 들에 대한 P-Number을 나타내고 있는데, 508 Gr.3 소재는 P-Number가 3이고, A508 Gr.4N 소재는11A(c1ass 1), 11B(c1ass 2), 3(c1ass 3)로 분 류되어 있다. 또한 이 규정의 QW-407에는 용접후열처리(Post-weld heat treatment, PWHT)조건에 관한 사항이 나와 있다. 이규정에 의하면, P-Number가 1, 3, 4, 5, 6, 9, 10, 11에 해당하는 소재들의 PWHT 조건에 대해서 언급하고 있다.

또한 ASME Section III, Div. 1, NB-4620에서도 용접후 열처리에 대한 규정들이 제시되고 있다. 용접후열처리 요구조건과 각 P-Number에 따른 열처리 온도 및 두께에 따른 최소 유지시간 등이 포함되어 있다.

3.3. 이상영역열처리에 의한 인성향상

일반적으로 압력용기재료는 용해 및 단조를 통한 합금 제조 후 적절한 가열과 냉각으로 이루어진 4단계 열처리 공정을 거치면서 높은 강도와 파괴에 대한 저항성을 갖게 된다. 한편 기존 열처리공정 중 2단계 와 3단계 사이에 별도의 열처리공정을 한 단계 더 추가하여 재료의 미세조직을 변화시킴으로써 재료성질을 향상시킬 수 있다. 이 경우 재료는 복합재료의 성질을 갖게 될 수 있으며, 충격에 강하고 파괴에 대한 저항성이 우수한 재료로 변할 수 있다. 이러한 처리를 '이상영역열처리 ( 二相領域熱處理, intercrtitical heat treatment, IHT) 라고 한다.

IHT는 강(steel)의 상변태 임계온도인 A_c1과 A_c3 사이의 두 개의 상(Phase)이 공존하는 온도영역(이상 영역)에서 일정시간 유지 후 냉각시킴으로써 페라이트 기지에 소량의 마르텐사이트 상을 분산시키는 열처리로, 2상의 부피 분율을 적절히 조절함으로써 높은 강도와 연성을 부여할 수 있다. 최적의 이상영역열처리 조건은 급냉후 725℃에서 6시간 열처리를 가하며, 뒤이어 620℃에서 6시간 동안 템퍼링 처리하는 것으로, 이 경우 강도의 저하 없이 인성 및 파괴인성을 기존공정 보다 약 30% 이상 향상시킬 수 있다고 보고되고 있다 (그림 4 참조)

그림 4. 이상영역열처리 온도 및 시간에 따른 충격인성 변화

그림 5는 SA 508 Gr.3 강에 대한 이상영역 열처리에 따른 미세조직 변화를 보여준다. 사진에서 (a)는 퀜칭처리 후 광학현미경 사진으로 전형적인 베이나이트(bainite)조직이다. 반면, 사진 (b)의 퀜칭과 IHT후 미 세조직은 템퍼드 베이나이트(회색 상) 기지 내에 마르텐사이트(하얀 상) 가 망상형태로 고르게 분포하는 복합조직이다. 2상 영역온도로 가열 중 에 퀜칭 후에 생성되었던 막대형태의 탄화물들은 탄소와 금속원자들로 분해되고, 탄소함량이 급속히 증가하는 결정립계와 래스경계에 오스테나이트가 형성된다. 이 오스테나이트 내에는 탄소 고용도가 높아서 경화능이 향상되므로 이어지는 냉각과정에서 마르텐사이트로 변태한다. 이때, IHT 동안 그대로 유지되는 나머지 미변태 베이나이트는 IHT-후에 템퍼드 베이나이트가 된다. 사진 (c) 와 (d)는 각각 (a) 와(b)의 템퍼링 후 미세조직이다. 사진 (c)는 기존공정에 해당하는 템퍼드 베이나이트이고 (d)는 신공정에 해당되는 템퍼드 마르텐사이트와 2중 템퍼드 베이나이 트의 복합조직으로, 두 조직들의 비교로부터 IHT 적용으로 결정립 미세화 효과가 일어남도 알 수 있다. 그림 6은 주사전자현미경으로 관찰한 두 공정에서의 탄화물 분포 양상이다. 사진좌측의 일반공정의 경우에는 이전의 오스테나이트(Prior austenite) 결정립계와 래스경계의 특정 방향 을 따라 긴 막대형태의 탄화물들이 형성된 반면, 사진 우측 IHT 적용의 경우에는 구형의 작은 탄화물들이 템퍼드 마르텐사이트 내부, 템퍼드 마르텐사이트와 템퍼드 베이나이트 상경계, 그리고 구오스테나이트 결 정립계에 상대적으로 균일하게 분포되어 있다.

그림 5. 열처리 단계에서의 미세조직 변화

(a)급냉 (b)급냉후 IHT 처리 ©급냉후 템퍼링 처리 (d)급냉후 IHT 및 템퍼링 처리

그림 6. 기존공정 및 신열처리 공정 적용에 따른 미세 석출물 변화
(좌측: 일반공정, 우측: IHT 추가)

IHT 인성향상 요인을 요약하면 다음과 같다. IHT로 인해 경질의 마르텐사이트와 연질의 템퍼드 베이나이트 복합조직이 형성되며, 결정립 미세화 효과와 더불어 탄화물의 구형화가 발생한다. 이러한 미세조직적 특성 변화들이 기공의 생성과 균열 전파를 지연시킴으로써 인성을 향상 시킨다. 또한, IHT후 템퍼링 온도와 시간을 낮춤으로써 탄화물크기가 감소하고, 고용강화효과가 증대되어 저온인성과 강도가 추가로 향상된다.

IHT 처리는 원자로 압력용기의 인성을 대폭 개선하여 고성능, 고품질화를 이룰 수 있다. 특히 인성이 부족한 소재의 재처리에 매우 유용할 것이다. IHT 열처리기술은 원자로압력용기 뿐만 아니라, 동일하거나 유사한 재료를 사용하는 증기발생기와 가압기의 동체(shell) (SA 508 Gr.3) 및 1차 계통 냉각재 배관(SA 508-1a) 재료 등에도 적용하여 인성을 개 선할 수 있을 것으로 기대된다.

3.4 SA508 강의 미세조직과 기계적 특성

현재 상용원전 원자로압력용기에는 주로 SA508 Gr.3 Mn-Mo-Ni계 저합금강이 사용되고 있다. 그러나 상용원전의 출력향상을 위한 대형화 및 장기가동을 위해 SA508Gr 3 강보다 더 높은 강도와 우수한 천이특 성을 갖는 SA508 Gr.4N Ni-Cr-Mo계 저합금강에 많은 관심이 집중되고 있다.

그림 7은 이 두 소재의 대표적인 미세조직을 비교한 것이다. 그림(a) 의 SA508 Gr.3 저합금강의 경우 구 오스테나이트(Prior austenite) 결정 립 내부에 베이나이트 래스들이 일정한 방향으로 배열되어 있으며 각 래스 사이에는 석출물이 분포하는 상부 베이나이트 조직을 나타내고 있다. 반면 그림(b)의 SA508 Gr.4N 저합금강의 경우 래스 내부에 미세한 형태의 석출물이 균일하게 분포하는 하부 베이나이트와 템퍼드 마르텐사이트의 복합조직을 나타낸다.

또한 그림 7의 (c), (d)는 석출물 거동의 차이를 관찰한 결과이다. SA508 Gr.3 저합금강은 베이나이트 래스 사이에 수 μm 크기의 석출물이 분포하고 있고, 래스 내부에는 구상형의 석출물이 존재하고 있는 것을 알 수 있다(그림(c)). 반면 SA508 Gr.4N 저합금강은 래스 내부 및 래스 경계에 걸쳐 전체적으로 1 μm 이하의 미세한 석출물이 분포한다(그림(d)).

그림 7. 미세조직 비교 (a)(c) SA508 Gr.3 (b)(d) SA508 Gr.4N

표 6에 SA508 Gr.3와 SA508 Gr.4N 저합금강의 상온 인장특성과 ASTM 규격에서 제시하는 특성 요구치를 비교하여 나타내었다. 항복강도값은 SA508 Gr.3가 약460MPa, SA508 Gr.4N이 약 581MPa, 최대인장 강도는 SA508 Gr.3, SA508 Gr.4N이 각각 622MPa. 749MPa로 항복강도 및 인장강도 모두 SA508 Gr.3에 비해 SA508 Gr.4N이 월등히 우수한 값을 나타낸다.

표 6. SA 508 Gr.3 및 Gr.4N의 인장요건 및 인장시험 결과

그림 8은 SA508 Gr.3 와 SA508 Gr.4N 저합금강의 충격천이특성을 비교한 것이다. 천이온도의 경우 T_68J 을 기준으로 SA508 Gr.4N이 -111℃, SA508 Gr.3가 19℃로 SA508 Gr.4N 저합금강이 매우 우수한 천이특성을 나타낸다. 최대흡수에너지 또한 SA508 Gr.4N 이 SA508 Gr.3에 비해 40J 이상 높은 특성을 나타낸다.

그림 8. SA508 Gr.3 및 SA508 Gr.4N의 충격인성 비교