해외과학 기술 동향
2011-06-30
그래핀의 금속과 유전체 (Metal-Insulator) 특성 사이의 전이는 그래핀의 센서 응용이나 메모리 이용을
위해 반드시 필요한 기술이지만, 아직까지 정밀하게 그 특성(밴드갭)을 컨트롤 하는 것은 기술적인 어려움들이 있다. 지금까지
실험적으로 M-I 전이를 입증한 연구가 몇가지 있지만, 열처리를 이용하는 방법은 지금까지 소개된 바가 없다. 싱가폴 국립대학
연구진은 열처리를 이용하여, 이중층 그래핀을 금속에서 유전체로, 다시 유전체 특성의 이중층 그래핀을 금속으로 되돌리는 실험 결과를
얻어 발표하였다. 진공중, 400 도 (절대온도)에서의 열처리를 통해 이중층 그래핀이 금속-유전체 사이의 전이가 발생함을
관찰하였다. 열처리 전에는 샘플이 금속 특성을 갖고 있었지만, 열처리 후, 전도도가 감소함을 관찰하였고, 전이 온도를 열처리
시간의 함수로 표현하였다. 공기중에 노출시킴으로서 물 증기를 흡수하게 됨으로서, 전기적 특성은 다시 초기 금속의 형태로 되돌릴 수
있음을 또한 관찰하였다.
이중층 그래핀은 Kish 흑연의 박리법에 의해 준비된 후, p-type 실리콘 기판위,
300 nm로 성장된 SiO2 위에 전사되었다. 광학 현미경과 라만 분광법을 이용하여 전사된 그래핀을 확인하였다. 자세한 샘플
준비와 특성화 실험은 다음의 참고문헌을 참조할 수 있다.
- Y. J. Shin, G. Kalon, J. Son, J. H. Kwon, J. Niu, C. S. Bhatia, G. Liang, and H. Yang, Appl. Phys. Lett. 97, 252102 (2010)
- Y. J. Shin, Y. Wang, H. Huang, G. Kalon, A. T. Wee, Z. Shen, C. S. Bhatia, and H. Yang, Langmuir 26, 3798 (2010)
전
극들은 광학 리소그래피와 lift-off 공정으로 Cr (5 nm)/Au (100 nm) 로 구성되었으며 (그림 1(a)), 그림
1(b)는 초기 조건 그래핀의 라만 스펙트럼을 보여주며, 이는 이중층 그래핀을 암시한다. 전기적 전달 특성 측정은 Hall
bar 구조에서 2-300 K (절대온도)의 범위에서 온도의 함수로 이루어졌다. 전기적 저항도는 4-probe 측정으로부터
계산되었다. 모든 측정에 있어서, 게이트 전압은 인가된 바가 없다. 그림 1(c)는 저항도를 온도와 cooling rate
(냉각율)의 함수로 보여준다. Cooling rate이 전달 특성에 미치는 영향을 이해하기 위해, 각 cooling 싸이클은
3~15 K/min 으로 변화되었다. 그림 1(c)는 샘플이 금속성이고 저항도가 cooling rate에 매우 민감한 것을 알 수
있다. 그림 1(d)는 열처리 시간과 온도에 따른 저항의 변화를 보여준다. 이들 측정을 위해서는 가열과 냉각
(cooling)율을 모두 동일하게 12 K/min으로 고정하여 측정하였다. 400 K 에서 10 초간의 열처리 후, 약 200 K
에서 저항도는 증가하기 시작함을 알 수 있다. 온도가 감소함에 따른 저항도의 증가는 샘플의 유전 특성을 의미한다. 진공중에서
열처리를 통하여 그래핀에 흡수되어 있던 물 증기는 제거되고, 전기적 중성점은 더 낮은 게이트 전압쪽으로 이동하게 된다. 400
K에서 30 초간 열처리 한 후, M-I 전이는 약 300 K로 이동하게 된다. 400 K에서 60, 120, 180 초간
열처리를 하면 M-I 전이는 더 높은 온도로 이동되어 상온에서는 유전체의 특성을 갖는 원인이 된다. 이는 열처리 시간을
조절함으로서 다양한 온도에서 효율적인 M-I 전이현상을 갖도록 할 수 있음을 의미한다.
전달 메카니즘을 이해하기
위해, 자기저항 (MR-Magnetoresistance)의 온도에 따른 변화를 측정하였다. 그림 2(a)는 2 K일때, 자기저항이
자계에 따라 변화하는 것을 보여준다. 자계의 방향이 0 에서 90 도로 변화함에따라, 샘플은 낮은 자계에서 음수의 자기 저항을
보이고, 각도에 따라 크게 변화하는 것을 알 수 있다. 음수의 자기저항은 인가된 자계에 의한 약한 국소화의 억제현상 때문으로
분석된다. 이러한 그래핀에서의 약한 국소화 현상은 이미 관찰되어, 보고된 바 있다. 이는 근본적으로 결정 격자간에 결점
(point defects) 에 의한 intervalley 산란현상 때문으로 알려진다. 그림 2(b)는 10 K 에서 자계의
변화에 대한 자기저항의 변화를 보여준다. 낮은 자계에서 음수의 자기저항은 줄어듬을 관찰할 수 있다. 전하화된 불순물 산란현상을
증명하기 위해, 180 초간의 열처리 후 자기저항 측정이 이루어졌다. 그림 2(c)는 2 K에서 자계의 각도와 자계의 세기에 대한
함수로 자기저항의 변화를 보여준다. 열처리 전의 샘플과 비교하여 볼때, 매우 작은 음수의 자기저항을 관찰할 수 있으며, 이는
비등방형 캐리어 밀도 프로파일의 분포 변화로 인한 disorder가 증가하여 backscattering이 적어진 것이 원인으로
분석된다. 그림 2(d)는 열처리 후, 10 K에서의 자기저항 변화를 보여주는데, 샘플은 음수의 자기저항 변화를 전혀 갖지 않는
것으로 관찰되었다. 모든 자기저항 측정에 걸쳐, 양수의 자기저항이 높은 자계에서 관찰되었고, 이는 orbital 효과와 양수와
음수의 자계에 대한 자기저항 값의 비대칭성의 결과 때문인 것으로 분석된다.
조절 (튜닝)할수 있고, 매우 높은
재생산성 (반복성)을 갖는 M-I 전이 현상을 이중층 그래핀에서 열처리를 이용하여 관찰하였다. 초기 그래핀은 금속 특성을
보였으나, 열처리후 전도도는 감소하여 유전체 특성을 보였고, 물 증기를 다시 흡수함으로서 금속 특성을 다시 갖는 것으로 나타났다.
낮은 자계에서 음수의 자기저항을 갖는것은 관찰된 M-I 전이현상의 원인이 되는 disorder를 입증하는 증거가 된다.
키워드 : 열처리, 그래핀, 금속-유전체 전이
출처: KISTI 미리안 글로벌동향브리핑
원문: http://apl.aip.org/resource/1/applab/v98/i23/p233108_s1